近日,bv伟德客户端机电工程学院薛鸿垚/李慧芳团队在Angewandte Chemie International Edition期刊上发表题为“Transcending the Magnetothermal Limit:Electron-Driven Structural Regulation in AMF-Enhanced OER Catalysis(突破磁热极限:AMF增强的OER催化中的电子驱动结构调控)”的研究论文。

bv伟德客户端为论文第一单位,bv伟德客户端机电工程学院薛鸿垚为论文第一作者,bv伟德客户端薛鸿垚、李慧芳、何燕、吉林大学冯守华院士为论文通讯作者。电化学水分解制氢是实现碳中和能源系统的关键技术,但其整体效能受限于析氧反应(OER)的催化活性。传统交变磁场(AMF)增强策略多依赖磁热效应,通过磁滞损耗与弛豫过程将磁能转化为热能,依据阿伦尼乌斯方程提升反应速率。然而,该机制存在非选择性体相加热、能量密度不足、材料降解风险等缺陷,难以驱动催化界面的深度结构重构或优化水吸附行为,严重制约OER性能突破。
研究以Fe2O3@CNTs为模型,揭示了电子驱动调控的核心机制。研究发现,Fe2O3与CNTs界面形成的共价Fe-C键构建了高效电子耦合通道:AMF诱导的局域电场使Fe2O3内禀载流子获能后,CNTs可在热弛豫前快速提取高能电子,避免能量以晶格振动形式耗散。这一过程在Fe2O3表面形成高密度缺电子高价Fe位点,产生强局域化学势,驱动原位深度重构为高活性Duplex α/β-FeOOH相。电化学测试结果表明,Fe2O3@CNTs在AMF下的催化活性较Fe2O3提升了大约22%,这证实非热电子效应主导性能提升。进一步借助动态XANES、Raman等表征手段证实了,CNTs的持续电子耦合优化了Fe活性位点的d带中心与中间体吸附能,界面水结构有序性显著增强,DFT计算亦支持该相具有更低的理论过电位(0.45 eV)。
该研究突破了传统磁热效应的局限,首次建立“能量耗散通道—电子驱动重构—活性相生成”的定向调控路径,为磁电催化提供了全新范式。共价Fe-C键作为电荷转移枢纽的设计思路,不仅解决了AMF能量利用低效的问题,更通过电子耦合效应引导催化界面发生可控重构,避免了非选择性热效应导致的材料失活。该研究成果证实,定向电子驱动结构调控优于传统热增强策略,为理性设计高效磁电催化剂指明方向。在碳中和背景下,该研究对提升电解水制氢效率、推动清洁能源转化具有重要参考价值,也为外场调控催化领域开辟了“电子—结构”协同优化的新维度。

交变磁场作用下Fe2O3及Fe2O3@CNTs不同催化机制的示意图

交变磁场增强催化活性的电化学测试及反应机制分析图
该课题得到国家自然科学基金、山东省泰山学者人才计划、山东省自然科学基金、山东省高等bv伟德客户端青年科技创新团队计划等项目资助。